金沙官网研究人员在电催化二氧化碳转化研究方面取得新进展
近日,金沙官网“电化学分析与催化”团队在电催化CO2转化研究方面取得了新进展,设计了一种新型超薄碳材料负载Mn单原子电催化剂,实现CO2在温和条件下转化为CO法拉第效率高达96%。相关研究成果发表在国际知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》(IF=12.732),论文题目题:Mn single atom catalyst with Mn-N2O2 sites integrated into carbon nanosheets for efficient electrocatalytic CO2 reduction。DOI:10.1039/D2TA01285E。论文的第一作者为金沙官网博士研究生董文飞,通讯作者为彭娟副教授和刘万毅教授。
近年来,因化石燃料燃烧等问题导致大气中的CO2增加。2020年9月22日,我国在第七十五届联合国大会上提出了“双碳目标”。CO2的减少以及转化利用成为了目前CO2资源化利用的研究热点。在所有CO2处理的工艺中,将CO2电化学还原为有高附加值化学品和燃料是非常有前景的。然而,CO2具有很高的稳定性,该反应受热力学限制难以高效转化利用。因此,开发常温常压下高选择性、高活性和稳定性的电催化剂具有非常大挑战。
金沙官网彭娟副教授团队长期致力于电催化制备氢能源及CO2转化制备高附加值化学品和燃料的研究工作。本工作中,该团队成功地合成了一种具有Mn-N2O2高活性位点的低Mn含量单原子催化剂。该单原子Mn催化剂对CO2还原反应表现出高效的电催化性能。在0.5 M KHCO3电解液中,使用H型电解槽,在−0.460 V(V vs. RHE)下的最大CO法拉第效率(FE)达到 96.0%。X射线吸收光谱(XAS)和DFT计算表明,Mn-N2O2位点促进CO2的吸附并显著降低中间体*COOH形成的自由能垒。嵌入碳纳米片中的Mn单原子具有N、O双重原子配位的存在显著提高了CO2还原的电催化活性。因此,可以通过调节配位环境来提高单原子金属催化剂的催化性能。
该课题得到国家自然科学基金项目(No.22132003、22162021)、宁夏科技创新领军人才项目(KJT2018002)、宁夏国家一流学科建设项目(NXYLXK2017A04)和js6668金沙登录入口生创新创业项目(S202110749006)等项目的支持。
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ta/d2ta01285e/unauth